Offre de thèse
La théorie statistique des champs pour étudier le CO2 supercritique sous confinement
Date limite de candidature
30-04-2025
Date de début de contrat
01-10-2025
Directeur de thèse
INGROSSO Francesca
Encadrement
Phd supervisor : A. Carof, F. Ingrosso (for the first few months)
Type de contrat
école doctorale
équipe
contexte
Our research project aims to understand the thermodynamic and structural properties of the supercritical CO 2 (scCO 2 ) in a complex environment. The scCO 2 is a common fluid in different technologies, in particular for the development towards more environmentally friendly industrial processes. For example, industrial CO 2 emission could be captured directly at the industrial sites and stored in geological reservoirs.[1] To assess the validity of this strategy, we need to elucidate the structure and the thermodynamics of the scCO 2 within these multiscale reservoirs. In our group, we are developing the classical density functional theory (cDFT), a new theoretical and simulation tool to study the properties of scCO 2 in such a complex environment.[2] The cDFT is a powerful statistical field theory based on the molecular density, which gives (theoretically) the same results as molecular dynamics simulations, but at a cost at least 10,000 times smaller![3] We propose here to implement this strategy to evaluate the properties of scCO 2 in confinement with different size, shape and interfacial properties. The results will be compared with molecular dynamics simulations, to assess the success of the cDFT. In a second time, we aim to extend the cDFT strategy for several pressures and temperatures, allowing to explore the impact of the thermodynamic conditions on the confinement / solvation properties, especially in the near-critical region. The last challenge would be to include co-solvent in the cDFT framework.spécialité
Chimielaboratoire
LPCT - Laboratoire de Physique et Chimie Théoriques
Mots clés
Physique statistique, Physico-chimie, Dynamique moléculaire, Fluide supercritique, Confinement
Détail de l'offre
Notre projet de recherche a pour objectif de comprendre les propriétés thermodynamiques et structurelles du CO2 supercritique (scCO2) dans des environnements complexes. Le CO2 supercritique est un fluide courant dans différentes technologies, notamment pour le développement de processus industriels plus respectueux de l'environnement. Par exemple, les émissions industrielles de CO₂ pourraient être capturées directement sur les sites industriels puis stockées dans des réservoirs géologiques [1]. Pour évaluer la validité de cette stratégie, nous devons élucider la structure et la thermodynamique du scCO₂ dans ces réservoirs à plusieurs échelles. Dans notre groupe, nous développons la théorie fonctionnelle de la densité classique (cDFT), un nouvel outil théorique et de simulation permettant d'étudier les propriétés du scCO₂ dans un environnement aussi complexe.[2] La cDFT est une théorie statistique des champs basée sur la densité moléculaire extrêmement puissante, qui donne théoriquement les mêmes résultats que les simulations de dynamique moléculaire, mais à un coût au moins 10 000 fois inférieur ! [3] Nous proposons ici de mettre en œuvre cette stratégie pour évaluer les propriétés du scCO₂ dans des confinements de tailles, de formes et d'interfaces différentes. Les résultats seront ensuite comparés aux simulations de dynamique moléculaire, afin d'évaluer la validité de la cDFT. Dans un deuxième temps, nous envisageons d'étendre la stratégie cDFT à plusieurs pressions et températures, ce qui permettra d'explorer l'impact des conditions thermodynamiques sur les propriétés de confinement/solvatation, en particulier dans la région proche de la critique. Le dernier défi sera d'intégrer le co-solvant dans le cadre de la cDFT.
[1] International Energy Agency. CO2 Storage Resources and Their Development; Paris, 2022.
https://www.iea.org/reports/co2-storage-resources-and-their-development
[2] Mohamed Houssein, M.; Belloni, L.; Borgis, D.; Ingrosso, F.; Carof, A. Molecular Integral Equations Theory in the
near Critical Region of CO2. J. Mol. Liq., 2025, 418. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.126623
[3] Evans, R.; Oettel, M.; Roth, R.; Kahl, G. New Developments in Classical Density Functional Theory. J. Phys.:
Condens. Matter 2016, 28 (24), 240401. https://doi.org/10.1088/0953-8984/28/24/2404
Keywords
Statistical physics, Physical chemistry, Molecular dynamics, Supercritical fluid, Confinement
Subject details
Our research project aims to understand the thermodynamic and structural properties of the supercritical CO2 (scCO2 ) in a complex environment. The scCO2 is a common fluid in different technologies, in particular for the evelopment towards more environmentally friendly industrial processes. For example, industrial CO2 emission could be captured directly at the industrial sites and stored in geological reservoirs.[1] To assess the validity of this strategy, we need to elucidate the structure and the thermodynamics of the scCO 2 within these multiscale reservoirs. In our group, we are developing the classical density functional theory (cDFT), a new theoretical and simulation tool to study the properties of scCO2 in such a complex environment.[2] The cDFT is a powerful statistical field theory based on the molecular density, which gives (theoretically) the same results as molecular dynamics simulations, but at a cost at least 10,000 times smaller![3] We propose here to implement this strategy to evaluate the properties of scCO2 in confinement with different size, shape and interfacial properties. The results will be compared with molecular dynamics simulations, to assess the success of the cDFT. In a second time, we aim to extend the cDFT strategy for several pressures and temperatures, allowing to explore the impact of the thermodynamic conditions on the confinement / solvation properties, especially in the near-critical region. The last challenge would be to include co-solvent in the cDFT framework. [1] International Energy Agency. CO2 Storage Resources and Their Development; Paris, 2022. https://www.iea.org/reports/co2-storage-resources-and-their-development [2] Mohamed Houssein, M.; Belloni, L.; Borgis, D.; Ingrosso, F.; Carof, A. Molecular Integral Equations Theory in the near Critical Region of CO2. J. Mol. Liq., 2025, 418. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.126623 [3] Evans, R.; Oettel, M.; Roth, R.; Kahl, G. New Developments in Classical Density Functional Theory. J. Phys.: Condens. Matter 2016, 28 (24), 240401. https://doi.org/10.1088/0953-8984/28/24/2404
Profil du candidat
Les étudiants très motivés titulaires d'un master en chimie physique, chimie théorique, physique ou équivalent sont vivement encouragés à postuler pour ce poste. Un intérêt marqué pour l'écriture de scripts (par exemple, Python, Fortran) et de bonnes aptitudes à la communication écrite et orale sont attendus.
Candidate profile
Highly motivated students holding a Master's degree in physical chemistry, theoretical chemistry, physics, or equivalent are strongly encouraged to apply for this post. Strong interest in scripting (e.g., Python, Fortran) and good written and oral communication skills are expected.
Référence biblio
[1] International Energy Agency. CO2 Storage Resources and Their Development; Paris, 2022.
https://www.iea.org/reports/co2-storage-resources-and-their-development
[2] Mohamed Houssein, M.; Belloni, L.; Borgis, D.; Ingrosso, F.; Carof, A. Molecular Integral Equations Theory in the
near Critical Region of CO2. J. Mol. Liq., 2025, 418. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.126623
[3] Evans, R.; Oettel, M.; Roth, R.; Kahl, G. New Developments in Classical Density Functional Theory. J. Phys.:
Condens. Matter 2016, 28 (24), 240401. https://doi.org/10.1088/0953-8984/28/24/2404