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Séparation membranaire pour la capture du CO₂ et sa conversion catalytique avec de l'H2 vert pour produire du CO dans le procédé Power-to-Liquid : stratégies d'intensification et d'optimisation.

Offre de thèse

Séparation membranaire pour la capture du CO₂ et sa conversion catalytique avec de l'H2 vert pour produire du CO dans le procédé Power-to-Liquid : stratégies d'intensification et d'optimisation.

Date limite de candidature

24-06-2025

Date de début de contrat

10-11-2025

Directeur de thèse

BELAISSAOUI Bouchra

Encadrement

Markus Lehner Full professor in Process Engineering and Industrial Environmental Protection Montanuniversität Leoben (MUL) Department of Environmental and Energy Process Engineering E-mail : markus.lehner@unileoben.ac.at Le contrat de thèse de trois ans sera réalisé sous la supervision conjointe du Pr. Markus Lehner (Montanuniversität Leoben, Autriche) et de Assoc.Pr. Bouchra Belaissaoui (Nancy, France). Les recherches seront menées au sein du Laboratoire de Réactions et Génie des Procédés (LRGP), unité mixte de recherche du CNRS et de l'Université de Lorraine. Chaque année, le doctorant effectuera des périodes de mobilité à la Montanuniversität Leoben et sera rattaché à l'axe de recherche « Procédés, Intensification, Membranes et Optimisation » (PRIMO) du laboratoire.

Type de contrat

Financement d'un établissement public Français

école doctorale

SIMPPÉ - SCIENCES ET INGENIERIES DES MOLECULES, DES PRODUITS, DES PROCEDES ET DE L'ÉNERGIE

équipe

Axe 2 - PRIMO - Procédés Réacteurs IntensificationMembrane Optimisation

contexte

La capture et l'utilisation du CO2 (CCU) sont considérés comme un procédé plus durable pour une économie circulaire neutre en carbone et une approche prometteuse pour la production à grande échelle de carburants, de produits chimiques et de matériaux verts dérivés du CO2. Dans ce contexte, la réaction inverse de déplacement des gaz vers l'eau (rWGS) joue un rôle crucial en convertissant par catalyse le CO2 avec de l'hydrogène vert en monoxyde de carbone, plus réactif. En effet, le CO est un élément de base précieux pour la production de produits chimiques majeurs par la chimie C1 et la production d'hydrocarbures linéaires par la synthèse Fischer-Tropsch (FTS). Par conséquent, le CO2 doit être réduit en CO dans une première étape.

spécialité

Génie des Procédés, des Produits et des Molécules

laboratoire

LRGP - Laboratoire Réactions et Génie des Procédés

Mots clés

Capture et utilisation du CO2 , Power to liquid, Séparation membranaire , Conversion catalytique , Intensification, Modélisation/simulation

Détail de l'offre

La réaction rWGS est une étape cruciale dans les chaînes de valeur du CO2, en particulier dans les procédés Power-to-Liquid. L'intensification de la réaction par l'intégration intelligente d'étapes de séparation en amont et en aval avec la réaction catalytique peut contribuer de manière significative à sa faisabilité économique et écologique. Un procédé de séparation membranaire est utilisé en amont du réacteur pour capturer le CO2 à partir de sources d'émission de CO2 à basse pression (gaz de combustion ou biogaz). Dans le flux riche en CO2, la pureté du CO2 doit être supérieure à 99 % afin d'opérer la réaction rWGS dans des conditions adéquates, sans endommager le catalyseur et en évitant également l'accumulation de gaz inertes dans le réacteur. Le réacteur rWGS fonctionnera avec un excès de CO2 par rapport à H2 afin de réduire la formation de CH4. De cette manière, la ressource précieuse et coûteuse qu'est l'hydrogène vert n'est utilisée que pour la réduction du CO2 et n'est pas transférée à des produits secondaires indésirables (H2O et CH4). En aval du réacteur catalytique, le CO2 non converti est séparé du CO produit à l'aide d'un procédé de séparation membranaire et est recyclé à l'entrée du réacteur rWGS. Le compromis perméabilité/sélectivité des membranes disponibles fait de ces séparations à un coût acceptable une tâche difficile, nécessitant des efforts d'optimisation du design du procédé. La combinaison de la réaction et de la séparation pour l'intensification du procédé global sera étudiée et évaluée à la fois expérimentalement et par simulation. En outre, une analyse du cycle de vie (ACV) sera réalisée pour l'ensemble du procédé afin d'évaluer les solutions proposées.

Keywords

CO2 Capture and utilisation , Power to liquid, membrane-based separation, Catalytic conversion, Intensification, Modeling/simulation

Subject details

The rWGS reaction is a crucial step in CO2 value chains, particularly in Power-to-Liquid processes. Intensifying the reaction by intelligently integrating upstream and downstream separation steps with the catalytic reaction can make a significant contribution to its economic and ecological feasibility. A membrane separation process is used upstream of the reactor to capture CO2 from low-pressure CO2 emission sources (flue gases or biogas). In the CO2-rich stream, the purity of the CO2 must be greater than 99% in order to operate the rWGS reaction under suitable conditions, without damaging the catalyst and also avoiding the accumulation of inert gases in the reactor. The rWGS reactor will operate with an excess of CO2 over H2 in order to reduce the formation of CH4. In this way, the valuable and expensive resource of green hydrogen is used only for CO2 reduction and is not transferred to undesirable by-products (H2O and CH4). Downstream of the catalytic reactor, the unconverted CO2 is separated from the CO produced using a membrane separation process and recycled to the inlet of the rWGS reactor. The permeability/selectivity trade-off of the available membranes makes these separations at an acceptable cost a difficult task, requiring efforts to optimise the process design. The combination of reaction and separation for the intensification of the overall process will be studied and evaluated both experimentally and by simulation. In addition, a life cycle assessment (LCA) will be carried out for the whole process in order to evaluate the proposed solutions.

Profil du candidat

Nous recherchons un candidat motivé, possédant une solide formation en génie des procédés et en génie chimique au niveau ingénieur ou master. Le candidat aura idéalement une bonne connaissance de plusieurs des domaines suivants : mécanique des fluides, phénomènes de transfert, réactions, méthodes numériques, conception de procédés, programmation et logiciels de conception assistée par ordinateur.

Pour toute thèse proposée au sein de l'Ecole Doctorale, le futur doctorant devra bien être titulaire d'un master (diplôme de master/d'ingénieur français ou étranger, …) justifiant d'un parcours remarquable.
Dans tous les cas (diplôme de master ou d'ingénieur français ou étranger, …) le dossier doit comporter :
• le CV du candidat et lettre de motivation
• les notes obtenues au diplôme conférant le grade de master, mention 'Assez Bien' requise au minimum et copie du diplôme s'il est disponible
• des lettres de recommandations émanant du Responsable de la filière de formation et du tuteur de stage de fin d'études
• des éléments tangibles sur l'initiation à la recherche (mémoire de recherche, publication, ...).
Le dossier complet de candidature doit être envoyé à la direction de thèse par l'adresse messagerie du directeuru de thèseu :
Bouchra BELLASSAOUI : bouchra.belaissaoui@univ-lorraine.fr

Candidate profile

We are looking for a motivated candidate, with a solid background in process and chemical engineering at engineer or master's level. The candidate will ideally have a good knowledge of several of the following areas: fluid mechanics, transfer phenomena, reactions, numerical methods, process design, Programming and computer-aided design software.

All applicants to the Doctoral School SIMPPÉ must have successfully completed a Master degree or its equivalent with a grade comparable to or better than the French grade AB (corresponding roughly to the upper half of a graduating class). In all cases (French or foreign Master degree, engineering degree, etc.) the counsel of the doctoral school will examine the candidate's dossier, which must include:
• CV and letter of motivation
• the grades obtained for the Master (or equivalent) degree and a copy of the diploma if it is available
• 2 letters of recommendation, preferably from the director of the Master program and the supervisor of the candidate's research project
• written material (publications, Master thesis or report, etc.) related to the candidate's research project.
The complete application file must be sent to the thesis supervisor by email :

Bouchra BELLASSAOUI : bouchra.belaissaoui@univ-lorraine.fr

Référence biblio

[1] Zhang K. Guo D.g, Wang X., Qin Y., Hu L. Zhang Y., Zou R., Gao S. Sustainable CO2 management through integrated CO2 capture and conversion, Journal of CO2 Utilization, Volume 72, 2023, 102493, https://doi.org/10.1016/j.jcou.2023.102493.
[2] Markowitsch C. et al., Process intensification of the rWGS reaction by a perovskite-based catalyst, Chemical Engineering Journal, Volume 500, 2024, https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156577.
[3] Belaissaoui B., Willson D., Favre E., Membrane gas separations and post-combustion carbon dioxide capture: Parametric sensitivity and process integration strategies, Chemical Engineering Journal 211–212 (2012) 122–132. DOI : 10.1016/j.cej.2012.09.012
[4] Belaissaoui B., Lasseuguette E., Janakiram S., Deng L. and Ferrari M-C., Analysis of CO2 Facilitation Transport Effect through a Hybrid Poly(Allyl Amine) Membrane: Pathways for Further Improvement, Membranes, 10(12) (2020) 367; https://doi.org/10.3390/membranes10120367.
[5] Xiaozhou Ma et al., Carbon monoxide separation: past, present and future, Chem. Soc. Rev., 2023, 52, 3741
[6] Alex Desgagnés, Ion Iliuta, Maria C. Iliuta, Sorption-enhanced intensified CO2 hydrogenation via reverse water–gas shift reaction: Kinetics and modelling. Chemical Engineering Journal 494 (2024) 152052 https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152052