ENACT Optimisation de modèles d'apprentissage automatique pour l'hydrogénation sélective du CO2 en méthanol catalysée par des composés inter-métalliques.

Mots clés

apprentissage automatique, Théorie de la Fonctionnelle de la Densité, CO2, surfaces, hydrogénation, composés intermétalliques

Détail de l'offre

L'hydrogénation sélective du CO2 en méthanol permet de convertir le dioxyde de carbone, un gaz à effet de serre majeur, en un produit à forte valeur ajoutée, offrant une alternative durable aux méthodes traditionnelles de synthèse du méthanol qui dépendent des gaz de synthèse et des technologies de reformage. Cependant, le catalyseur industriel utilisé dans le processus actuel (Cu/ZnO/Al2O3) souffre de désactivation et d'une faible sélectivité pour le méthanol dans les conditions d'hydrogénation du CO2. Des études récentes ont démontré que des stratégies d'alliage dans les composés inter-métalliques sp-TM (tels que Cu−Ga, Cu−Zn, Pd−Ga, Pd−In...) [1] peuvent améliorer la performance catalytique. Les méthodes computationnelles peuvent aider à explorer les catalyseurs à base de sp-TM comme alternatives aux catalyseurs industriels conventionnels. Cependant, des verrous ont limité les progrès dans cette direction, notamment (i) le manque d'informations détaillées concernant la structure du catalyseur et le site actif dans des conditions operando et (ii) la complexité de la modélisation de l'hydrogénation du CO2, ce qui entraîne des défis computationnels significatifs [2]. C'est là que les approches d'apprentissage automatique (ML) deviennent intéressantes, offrant un moyen d'accélérer considérablement l'optimisation de nouveaux systèmes catalytiques.

L'objectif principal de cette thèse est d'appliquer et d'adapter des modèles avancés d'apprentissage automatique pour prédire les propriétés catalytiques clés des systèmes à base de sp-TM. Nous nous concentrerons sur les réseaux neuronaux à propagation de messages (MPNN message passing neural networks) et les champs de forces machine learning (MLFF machine learning force fields), qui ont montré leur potentiel dans la modélisation des interactions interatomiques complexes avec une grande précision [3]. Ces modèles ont déjà fait leurs preuves dans des domaines connexes, mais leur application à la catalyse reste peu explorée. En entraînant ces modèles sur des ensembles de données catalytiques et en incorporant des informations clés spécifiques à la réaction, nous visons à affiner et étendre leur pouvoir prédictif. Les activités de recherche porteront également sur des techniques d'apprentissage actif pour optimiser l'efficacité du modèle en se concentrant sur les points de données les plus informatifs [4], réduisant ainsi le coût computationnel associé aux méthodes traditionnelles [5]. L'apprentissage actif permettra aussi l'amélioration itérative des modèles en sélectionnant les données qui améliorent au maximum leurs performances, facilitant des prédictions plus rapides et plus précises. Cette méthodologie aidera à prédire les barrières énergétiques et les mécanismes de réaction pour l'hydrogénation du CO2 avec une vitesse et une précision sans précédent, tout en examinant la transférabilité des modèles à de nouveaux systèmes catalytiques inexplorés. L'intégration des effets de température, souvent négligés mais cruciaux dans les processus catalytiques réels, sera également un aspect important de ce travail. En intégrant ces effets dans le cadre de l'apprentissage automatique, nous améliorerons l'applicabilité des modèles à des conditions de réaction plus réalistes.

Les résultats attendus de ce projet sont doubles : (1) réduire la dépendance aux calculs ab initio coûteux et chronophages, permettant ainsi une exploration plus rapide de systèmes chimiques complexes, et (2) faire progresser le domaine de l'apprentissage automatique pour la catalyse, ouvrant la voie au développement de matériaux catalytiques plus efficaces et durables. En tirant parti des dernières avancées en sciences computationnelles et en apprentissage automatique, cette thèse apportera une contribution significative à l'optimisation des systèmes catalytiques pour la conversion du CO2, soutenant ainsi la transition vers des processus industriels plus durables.