Offre de thèse
Exploration de l'adaptivité des systèmes catalytiques dans les réactions de transfert d'atome divergentes et chimiosélectives
Date limite de candidature
30-04-2025
Date de début de contrat
01-10-2025
Directeur de thèse
WERLÉ Christophe
Encadrement
La personne recrutée en thèse bénéficiera d'un encadrement structuré, stimulant et personnalisé, ainsi que d'un suivi scientifique régulier afin d'assurer le bon déroulement du projet de recherche. Sous la supervision du Professeur Christophe Werlé, des réunions hebdomadaires permettront d'échanger sur les progrès réalisés, de discuter des résultats et d'ajuster les orientations scientifiques en temps réel. Un suivi plus approfondi sera assuré lors des réunions mensuelles de revue de projet, offrant un cadre structuré pour analyser les défis rencontrés et affiner les stratégies expérimentales. En complément, des présentations des résultats auront lieu deux fois par an devant les membres de l'équipe de recherche et une fois par an devant l'ensemble du laboratoire, favorisant ainsi l'intégration au sein de la communauté scientifique et le développement des compétences en communication. L'évolution des compétences du/de la doctorant(e) fera l'objet d'un entretien annuel dédié, permettant d'évaluer sa progression et d'identifier d'éventuels besoins en formation complémentaire. De plus, un comité de suivi individuel sera mis en place lors des première et deuxième années de la thèse, afin d'assurer un accompagnement personnalisé et d'anticiper toute difficulté éventuelle. Ce cadre structuré et interactif garantira un environnement de travail propice à la réussite du projet doctoral, tout en encourageant l'autonomie, l'épanouissement scientifique et l'intégration au sein d'un réseau de recherche dynamique.
Type de contrat
école doctorale
équipe
SynOCatcontexte
La maîtrise de l'activation, de la rupture et de la formation des liaisons chimiques est un enjeu fondamental en chimie de synthèse. En particulier, la formation contrôlée des liaisons C-N et C-O est cruciale pour la conception de molécules bioactives, de matériaux fonctionnels et de nouveaux intermédiaires synthétiques. La catalyse par les métaux de transition permet d'explorer une large gamme de mécanismes d'activation, facilitant l'intégration de groupes fonctionnels variés. Cependant, les systèmes catalytiques conventionnels manquent souvent de flexibilité et peinent à s'adapter aux conditions réactionnelles dynamiques, limitant ainsi leur efficacité et leur sélectivité. Dans cette perspective, l'émergence de catalyseurs adaptatifs, capables d'ajuster leur activité en fonction des variations du milieu réactionnel, représente une avancée majeure. Ces catalyseurs permettent d'explorer de nouvelles voies de transformation et d'optimiser les réactions chimiques en temps réel, contribuant ainsi à une chimie plus durable et plus efficace.spécialité
Chimielaboratoire
L2CM - Laboratoire Lorraine de Chimie Moléculaire
Mots clés
Adaptivité, Chimie Organométallique, Catalyse Homogène, Transfert d'atome, Synthèse Organique
Détail de l'offre
Ce projet de thèse s'inscrit dans le développement de méthodologies innovantes, efficaces et durables pour la formation de liaisons C-N et C-O, qui constituent des piliers essentiels de la chimie de synthèse moderne. En exploitant le potentiel transformateur de la catalyse par les métaux de transition, l'objectif est de concevoir des systèmes catalytiques adaptatifs capables d'ajuster dynamiquement leur réactivité et leur sélectivité en fonction des conditions réactionnelles. Ces approches permettront de découvrir de nouvelles voies de transformation, d'optimiser l'activation des liaisons chimiques et d'améliorer l'économie d'atomes, contribuant ainsi à relever d'importants défis environnementaux.
La personne recrutée en thèse se consacrera à la conception et à la synthèse de catalyseurs à base de métaux de transition, en intégrant la lumière comme levier d'activation pour favoriser des voies réactionnelles divergentes. L'étude portera sur l'activation contrôlée de petites molécules et sur le transfert d'atomes ou de groupes fonctionnels, ouvrant ainsi la voie à la génération de composés organiques originaux à haute valeur ajoutée.
Keywords
Adaptivity, Organometallic Chemistry, Homogeneous Catalysis, Atom Transfer, Organic Synthesis
Subject details
This PhD project focuses on the development of innovative, efficient, and sustainable methodologies for the formation of C-N and C-O bonds, which are essential pillars of modern synthetic chemistry. By leveraging the transformative potential of transition-metal catalysis, the objective is to design adaptive catalytic systems capable of dynamically adjusting their reactivity and selectivity in response to changing reaction conditions. These approaches will enable the discovery of new transformation pathways, optimize chemical bond activation, and enhance atom economy, thereby addressing significant environmental challenges. The recruited PhD candidate will focus on the design and synthesis of transition-metal-based catalysts, incorporating light as an activation tool to promote divergent reaction pathways. The research will explore the controlled activation of small molecules and atom/group transfer processes, ultimately leading to the generation of organic compounds with high-added value.
Profil du candidat
Le/la candidat(e) devra être titulaire d'un Master en chimie moléculaire, chimie organique, chimie organométallique ou dans un domaine connexe. Une solide formation en chimie organométallique, avec un accent particulier sur la synthèse de complexes métalliques et la catalyse homogène, est fortement souhaitée.
Compétences techniques requises :
• Expérience en synthèse organométallique, avec une bonne maîtrise des méthodes de manipulation des composés sensibles à l'air et thermolabiles (techniques Schlenk, boîte à gants).
• Compétence avérée en caractérisation structurale : RMN multinoyaux, spectrométrie de masse, et diffraction des rayons X.
• Connaissances souhaitées en spectroscopies IR et UV-Vis, ainsi qu'en techniques analytiques telles que GC et GC-MS.
• Une expérience en photochimie ou en catalyse homogène serait un atout.
Compétences personnelles et linguistiques :
• Maîtrise de l'anglais scientifique, à l'oral comme à l'écrit, pour la rédaction d'articles et les échanges avec les collaborateurs internationaux.
• Capacité à travailler de manière autonome, tout en étant proactif(ve) et rigoureux(se) dans l'organisation et l'exécution des expériences.
• Forte créativité et esprit d'initiative pour proposer de nouvelles approches dans le cadre du projet.
• Bonnes compétences en travail collaboratif, dans un environnement interdisciplinaire et international.
Ce projet offre une opportunité unique de travailler à l'interface de la chimie organométallique, de la catalyse et de la photochimie, au sein d'un laboratoire dynamique avec des collaborations académiques internationales.
Candidate profile
The candidate must hold a Master's degree in molecular chemistry, organic chemistry, organometallic chemistry, or a related field. A strong background in organometallic chemistry, with a particular focus on complex synthesis and homogeneous catalysis, is highly desirable.
Technical Skills Required:
• Experience in organometallic synthesis, with proficiency in handling air-sensitive and thermally labile compounds (Schlenk techniques, glovebox).
• Expertise in structural characterization techniques, including multinuclear NMR spectroscopy, mass spectrometry, and X-ray diffraction.
• Familiarity with IR and UV-Vis spectroscopy, as well as analytical techniques such as GC and GC-MS, is preferred.
• Experience in photochemistry or homogeneous catalysis would be an asset.
Référence biblio
Chugh, V.; Wu, J.; Leutzsch, M.; Randel, H.; Weyhermüller, T.; Auer, A. A.; Farès, C.; Werlé, C. Controlling hydrogen transfer dynamics in adaptive semihydrogenation of alkynes: Unveiling and directing outer- vs. inner-sphere mechanisms. Chem Catalysis 2024, 4, 101078.
Jena, S.; Frenzen, L.; Chugh, V.; Wu, J.; Weyhermüller, T.; Auer, A. A.; Werlé, C. A Cooperative Cobalt-Driven System for One-Carbon Extension in the Synthesis of (Z)-Silyl Enol Ethers from Aldehydes: Unlocking Regio- and Stereoselectivity. J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 27922-27932.
Chang, W. C.; Randel, H.; Weyhermüller, T.; Auer, A. A.; Farès, C.; Werlé, C. A Cooperative Rhodium/Secondary Phosphine Oxide [Rh/P(O)nBu2] Template for Catalytic Hydrodefluorination of Perfluoroarenes. Angew. Chem., Int. Ed. 2023, 62, e202219127.
Chugh, V.; Chatterjee, B.; Chang, W. C.; Cramer, H. H.; Hindemith, C.; Randel, H.; Weyhermüller, T.; Farès, C.; Werlé, C. An Adaptive Rhodium Catalyst to Control the Hydrogenation Network of Nitroarenes. Angew. Chem., Int. Ed. 2022, 61, e202205515.