Offre de thèse
LUE - Dynamique de réseau de l'alliage semiconducteur magnétique à forte entropie Zn1-xMnxTe - Diffusion inélastique de lumière/neutrons
Date limite de candidature
30-04-2024
Date de début de contrat
01-10-2024
Directeur de thèse
PAGES Olivier
Encadrement
STRZALKOWSKI Karol sera co-directeur de la cotutelle côté polonais POSTNIKOV Andrei sera encadrant de la thèse au niveau local (Metz)
Type de contrat
école doctorale
équipe
Ordre, désordre, auto-organisationcontexte
The PhD project takes place within the wall-less international laboratory ViSA-IRP (Vibrations of Semiconductor Alloys – International Relationship Project, 2024 - 2028) funded by the Lorraine University of Excellence (LUE) program.spécialité
Physiquelaboratoire
Laboratoire de Chimie et Physique - Approche Multi-Echelle des Milieux Complexes
Mots clés
phonon, phonon-polariton, Diffusion Raman, Semiconducteurs, alliages, percolation
Détail de l'offre
Du fait de leur simplicité, les alliages semiconducteurs (ASC) zincblende sont des systèmes modèles pour explorer comment les propriétés physiques sont impactées par le désordre. En particulier, les propriétés vibrationnelles, gouvernées par la constante de force des liaisons chimiques offrent une sonde naturelle à l'échelle atomique. Une longue controverse depuis l'émergence des ASC dans les années soixante a été de savoir si les propriétés vibrationnelles sont aveugles au désordre d'alliage - et ne produisent qu'un mode de vibration par liaison (comme dans un cristal pur) - ou « voient » véritablement le désordre d'alliage – et se diversifient en un signal multi-mode reflétant la variété des fluctuations locales de composition au travers d'un alliage désordonné. Au cours de la dernière décennie, notre groupe a introduit le modèle de percolation (PM)1 qui distingue entre liaisons de même type selon qu'elles vibrent au sein de leur propre environnement ou dans l'environnement étranger de l'autre espèce. Le PM a été testé et validé sur les phonons et phonon-polaritons de divers ASC accordés et désaccordés, ce qui semble résoudre la controverse en faveur du second scénario, apparemment.
Dans ce travail de thèse, l'attention se déplace des ASC-accordés/désaccordés désormais bien compris vers les ASC magnétiques à substitution Zn↔Mn, en se focalisant sur Zn1-xMnxTe comme étude de cas.2,3 des monocristaux massifs de haute qualité/pureté seront spécialement élaborés pour nos études sur un large domaine de composition par la technique Bridgman.4
Notre ambition est de réaliser une étude fondamentale cohérente des excitations dynamiques collectives (phonons, phonon-polaritons, magnon) de Zn1-xMnxTe au travers de toute la zone de Brillouin, i.e., du centre de zone où se propagent les phonon-polaritons jusqu'aux phonons et magnons de bord de zone, en combinant la diffusion inélastique de lumière (diffusion Raman) et de neutrons, avec des mesures de diffraction de rayons X sous pression (à l'aide d'une enclume diamant) ainsi que des calculs phonons ab initio en appui.
L'étudiant de thèse sera au centre du projet qui sera mené dans le cadre du laboratoire international « sans mur » ViSA-IRP (Vibrations of Semiconductor Alloys – International Relationship Project) financé par le programme LUE (Lorraine Université d'Excellence). Il sera directement en charge / impliqué dans la croissance des cristaux (Toruń, Poland), dans les expériences Raman sous pression (Metz) et dans toutes les expériences sur grands instruments, réalisées en collaboration : diffraction de rayons X sous pression (sur les synchrotrons SOLEIL-paris et ESRF-Grenoble, FR) et diffusion inélastique de neutrons (sur le réacteur nucléaire du Laboratoire Laue Langevin - Grenoble, FR) – l'accès à ces instruments étant conditionné à l'acceptation du projet d'expérience. Bien que le projet de thèse soit à caractère expérimental, le doctorant pourra également s'investir dans les calculs phonon ab initio (SIESTA code,5 Metz), pour discuter les données vibrationnelles.
References: 1Phys.Rev.B 77, 125208 (2008); 2Phys.Rev.B 33, 1160 (1986); 3Materials Chemistry and Physics 220, 460 (2018); 4Materials 16, 3945 (2023); 5J.Chem.Phys. 512, 204108 (2020).
Keywords
phonon, phonon-polariton, Raman scattering, semiconductors, alloys, percolation
Subject details
Due to their simple structure, the zincblende A1 xBxC semiconductor alloys (SCA) set a benchmark to explore how physical properties are impacted by disorder. In particular, the vibrational properties governed by the bond force constant potentially offer a suitable probe at the ultimate atom scale. A longstanding controversy since the emergence of SCA in the 1960s was whether the vibration of a given bond is “blind” to the alloy disorder, i.e., generates a unique mode at any composition (like in the AC and BC compounds), or actually “sees” the alloy disorder, i.e., diversifies into a multi-mode signal reflecting inherent fluctuations in the alloy composition at the local scale. Over the past decade and half our group introduced the percolation model (PM)1 that distinguishes between like bonds depending on whether they vibrate in “same” or “alien” environments. The PM has been tested and validated on the phonon and phonon-polaritons of various well-matched/WM and highly-mismatched/HM SCA, hence, solving the controversy in favor of the second scenario, apparently. In this PhD-project we shift the focus from the now well-understood WM/HM-SCA to tackle the magnetic Zn1 xMnx-SCA (with Mn as the magnetic species), using Zn1-xMnxTe as a case study.2,3 High-quality large-size free-standing Zn1-xMnxTe single crystals will be grown specially for the project over a large x-domain (x≤0.8) by the Bridgman method.4 Regarding phonons, the Raman signal of Zn1-xMnxTe is assigned in terms of the rare intermediary (hence undetermined) type in the historical classification of the phonon mode behavior of SCA.2,3,5 This might reflect a lack of understanding, which stimulates a careful re-examination within the PM. As for the phonon-polaritons of Zn1-xMnxTe, they remain unexplored. ZnTe-based SCA exhibit a large band gap and hence are transparent to the visible laser excitation. This offers a chance to study their phonon-polaritons by forward Raman scattering (schematically operating in “transmission”). Last, large Mn incorporation might generate a collective magnetic excitation, i.e., a magnon, likely to be detected by Raman (as observed with Cd1-xMnxTe6) as well as neutron (as observed with MnTe7) scattering. Generally, our ambition is to achieve a coherent fundamental study of the collective dynamic excitations (phonons, phonon-polaritons, magnon) of Zn1-xMnxTe throughout the entire Brillouin zone, i.e., from the zone-center phonon-polaritons up to the zone-edge phonons/magnon, by combining inelastic light (Raman) scattering and inelastic neutron scattering, with high-pressure Raman/X-ray-diffraction (using a diamond anvil cell) and ab initio phonon calculations in support. The PhD student will be at the center of the project taking place within the wall-less international laboratory ViSA-IRP (Vibrations of Semiconductor Alloys – International Relationship Project, 2024 - 2028) funded by the Lorraine University of Excellence (LUE) program. She/he will be directly involved/in charge of the crystal growth (Toruń, Poland), in (high-pressure) Raman measurements (Metz) and in all measurements done on national facilities, to be done in collaboration: high-pressure X-ray diffraction (using the SOLEIL or ESRF synchrotron sources, France) and inelastic neutron scattering (using the ILL neutron reactor – France) – the access to national-size facilities being conditioned to proposal acceptance. Though the PhD project is mostly experimental in nature, the student will also be involved in ab initio phonon calculations (SIESTA code,8 Metz) coming in support of the discussion of all vibrational data. References: 1Phys.Rev.B 77, 125208 (2008); 2Phys.Rev.B 33, 1160 (1986); 3Materials Chemistry and Physics 220, 460 (2018); 4Materials 16, 3945 (2023); 5J.Phys.C: Solid State Phys. 18, 6289 (1985); 6Phys.Rev.B 25, 2681 (1982); 7Phys.Stat.Sol.C 3, 1141 (2005); 8J.Chem.Phys. 512, 204108 (2020).
Profil du candidat
Physicien de la matière condensée
Candidate profile
Solid state physicist
Référence biblio
(in relation to the summary of the PhD project)
1Pagès et al. Phys ; Rev. B 77, 125208 (2008); 2Peterson et al., Phys. Rev. B 33, 1160 (1986); 3Talwar et al., Materials Chemistry and Physics 220, 460 (2018); 4Strzałkowski et al., Materials 16, 3945 (2023); 5Oles et al., J. Phys. C: Solid State Phys. 18, 6289 (1985); 6Venugopalan et al., Phys. Rev. B 25, 2681 (1982); 7Szuskiewicz et al., Phys. Stat. Sol. C 3, 1141 (2005); 8Garcia et al., J. Chem. Phys. 512, 204108 (2020).